Plasma-engineered defects in TiO2/g-C3N4 heterojunctions for enhanced charge transfer and solar hydrogen evolution

Abstract

La production d'hydrogène à partir de l'énergie solaire est considérée comme l'une des solutions les plus prometteuses pour faire face à la crise énergétique mondiale et pour parvenir à des systèmes énergétiques durables. Cependant, l'efficacité pratique des photocatalyseurs semi-conducteurs reste limitée par une faible utilisation de la lumière visible et une recombinaison rapide des porteurs de charge photogénérés. Dans ce travail, un photocatalyseur à hétérojonction TiO2/g-CN4 modifié par ingénierie des défauts a été développé en combinant une ingénierie des défauts induite par plasma avec la construction d'hétérostructures. Des nanoparticules de TiO2 ont été synthétisées par une méthode verte de double bio-combustion utilisant de la biomasse d'écorces d'agrumes, tandis que le g- CN. a été modifié par un traitement au plasma d'hydrogène afin d'introduire des états de défauts et d'ajuster sa structure électronique. Les caractérisations structurales et optiques ont confirmé que le traitement au plasma améliore l'absorption de la lumière visible, augmente la surface spécifique et introduit des sites de défauts favorisant la séparation des charges. Parmi les échantillons préparés, le composite optimisé 40TiO/d-g-C,N, a présenté la meilleure performance photocatalytique avec un taux d'évolution d'hydrogène de 8,9 mmol g' h' sous irradiation solaire simulée, ce qui est supérieur à la plupart des systèmes TiO2/g-CN rapportés précédemment. Les analyses photoelectrochimiques ont révélé des réponses de photocourant significativement améliorées, indiquant un transfert de charge interfacial efficace au sein de l'hétérojonction. L'activité accrue est attribuée à l'effet synergique entre les états de défauts induits par plasma et l'hétérojonction TiO2/g-C3N4, qui facilite la séparation des charges et supprime la recombinaison électron-trou. De plus, le photocatalyseur optimisé a démontré une excellente stabilité avec une perte d'activité minimale après des cycles répétés. هدفت هذه الدراسة إلى التعرف على أثر الإفصاح عن مؤشرات الاستدامة بأبعادها الثلاثة: (البعد البيئي، البعد الاجتماعي، عتبر إنتاج الهيدروجين من الطاقة الشمسية أحد الحلول الواعدة لمواجهة أزمة الطاقة العالمية وتحقيق أنظمة طاقة مستدامة. ومع ذلك، لا تزال الكفاءة العملية للمحقوات الضوئية شبه الموصلة محدودة بسبب ضعف الاستفادة من الضوء العوني وسوعة إعادة اتحاد حاملات الشحنة المتولدة ضوئيا . في هذا العمل، تم تطوير محفز ضوئي من فوع المزاوجة غير المتجانسة TiO2/CN معدل هندسيا بالعيوب من خلال دمج هندسة العيوب المستحثة بالبلازما مع بناء البنية غير المتجانسة. تم تصنيع جسيمات TiO2 النانوية بطريقة خضراء مزدوجة للاحتواق الحيوي باستخدام كتلة حيوية من قشور الحمضيات، بينما تم تعديل CN بمعالجة ببلازما الهيدروجين لإدخال حالات العيوب وضبط بنيته الإلكترونية. أكدت الفحوصات البنيوية والبصرية أن معالجة البلازما تعزز امتصاص الضوء المرئي، وتريد المساحة السطحية، وتدخل مواقع عيوب تعزز فصل الشحنات من بين العينات المحضوة، أظهر المواكب المحسن 40-TiO2/d-g CN أفضل أداء تحفزي ضوئي بمعدل إنتاج هيدروجين بلغ 8.9 مليمول هوام "" ساعة تحت إشعاع شمسي محالك وهو أعلى من معظم أنظمة TiO2/CN المبلغ عنها سابقا . كشفت التحليلات الكهروضوئية الكيميائية عن استجابات تيار ضوئي محسنة بشكل ملحوظ، مما يشير إلى نقل شحنة واجهي فعال داخل الغزاوجة غير المتجانسة. يؤى النشاط المحسن إلى التأثير التآزري بين حالات العيوب المستحثة بالبلازما والزاوجة غير المتجانسة 3-TiO2/g ، مما يسهل فصل الشحنات ويمنع إعادة اتحاد الإلكترونات والثقوب. بالإضافة إلى ذلك، أظهر المحفز الضوئي المحسن ثباتية ممتلة مع فقدان ضئيل في النشاط بعد دورات متكررة.